太原理工大學研發(fā)釤改性的銅基雙功能催化劑體系
氮氧化物和一氧化碳是常見的有毒氣體和空氣污染物，主要來自機動車尾氣等移動源和發(fā)電廠等固定源。因此，高效控制氮氧化物和一氧化碳排放迫在眉睫。到目前為止，氨氣選擇性催化還原耦合一氧化碳氧化技術(shù)，因其能夠同時脫除兩種大氣污染物成為當前最優(yōu)技術(shù)之一。研發(fā)高效的雙功能催化劑是該領(lǐng)域面臨的難題。
近日，太原理工大學省部共建煤基能源清潔高效利用國家重點實驗室張國杰團隊通過釤的原位摻雜,改變了傳統(tǒng)銅基催化劑原有的結(jié)構(gòu)，成功構(gòu)建了具有不對稱活性位點的新型催化劑。不對稱活性位點的構(gòu)建，顯著地提升了氨氣選擇性催化還原耦合一氧化碳氧化的催化性能，該成果以《同時去除NOx和CO的新見解:Cu+-Sm3+-Ov-Ti4+不對稱活性位點促進NH3-SCR耦合CO氧化反應(yīng)》為標題發(fā)表在《化學工程》期刊。
氨氣選擇性催化還原耦合一氧化碳氧化技術(shù)的核心問題在于構(gòu)建雙功能催化劑，即構(gòu)建同時滿足兩種反應(yīng)的催化劑。過渡金屬銅分別參與氨氣選擇性催化還原和一氧化碳氧化兩種反應(yīng)時具有優(yōu)良的催化活性。然而，傳統(tǒng)銅基催化劑在參與兩種反應(yīng)同時進行時，存在有效活性位點有限的問題，難以同時滿足兩種反應(yīng)。
研究團隊發(fā)現(xiàn)，通過添加助劑，提升活性物種與助劑之間的相互作用，能有效改善活性物種存在的不足之處，克服傳統(tǒng)的催化劑在該反應(yīng)中存在的壁壘。該團隊通過釤物種的原位摻雜，改變二氧化鈦中氧-鈦-氧鍵的對稱振動，形成了具有不對稱的振動形式的釤-氧-鈦鍵，此外，銅與釤物種之間存在的強相互作用，促進催化劑中一價銅的含量大幅提升，生成了大量的氧空位，使得釤改性的新型催化劑，以Cu+-Sm3+-Ov-Ti4+的形式存在。
新型催化劑不對稱活性位點的成功構(gòu)建促進了一價銅含量的提升，產(chǎn)生豐富的氧空位，加速了反應(yīng)過程中的氧化還原循環(huán)。此外，與傳統(tǒng)的銅基催化劑上8.4 %銅的分散度相比，新型催化劑上銅的分散度高達75.0 %，克服了有效活性位點有限的難題，顯著提高了催化劑的催化性能。豐富的路易斯酸位點優(yōu)化了催化劑對反應(yīng)物的吸附和活化。動力學研究表明，新型催化劑參與反應(yīng)時，顯著降低了反應(yīng)所需的表觀活化能，提升了催化活性。與此同時，反應(yīng)過程中大量酰胺中間體的形成，對于氮氣選擇性的提升起到了積極的作用。
該團隊的研究結(jié)果表明，通過構(gòu)建不對稱活性位點，能夠有效實現(xiàn)在零副產(chǎn)物的情況下，完全脫除氮氧化物和一氧化碳兩種大氣污染物，為未來有效處理大氣污染物提供了一種高效的方法。
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